Jaewoong Lee

1. Introduction

• Data driven 방식으로 생성한 Lithium Battery의 electrolyte solvent molecules의 reductive stability를 study.

2. Method

1) Graph theory molecular generation algorithm

• atom은 vertex, bond는 edge로 molecular를 graph로 표현
• base가 되는 molecular에 oxygen / carbon vertex를 add, edge 는 single /double로 edge
• Hydrogen atom은 graph내에서 고려되지 않기 때문에 degree of carbon 과 oxygen에 constrain을 둠
• 생성 알고리즘. 크기가 n-1인 graph부터 순차적으로 N의 크기가 될 때까지 모든 경우의 수를 탐색함 

2) Machine learning method 

• 기본적으로 scikit-learn에서 제공되는 모델들을 사용함
• Shpley additive explanation (SHAP)를 결합하여 feature analysis 
• DeepChem toolkit에서 2048 dimensional vector의 fingerprint 얻음 

3) DFT calculation 

• HOMO/LUMO calculation 
• NBO 계산으로  
• Binding energy with Li+ ion

3. Results

• majority of solvents 가 coordinated with the Li ion할 때 LUMO가 decrease 되었다 = reductive stability가 줄어들었다
• 특히 ether 계열의 경우 LUMO의 decreased가 컸으며 lactones 계열은 LUMO의 increaed가 나타남 
• reductive stability의 해석 : LUMO 값이 낮아지면 electron을 쉽게 받을 수 있어서 reductive 되기 쉬워짐  
• HOMO의 경우 모든 분자들이 decreased = oxidation stailbity가 증가(전자 잃기 더 어려워짐) 
• Li+ binding energy와 linear한 LUMO, HOMO의 변화값, 일반적으로 binidng energy가 강할 수록 electrons의 이동이 Li+쪽으로 많아짐 
• ehter과 carbonyl 계열에서 Li-O bond length와  LUMO HOMO energy 변화도 linear correlation 존재